Não se pode dizer mais grande, simplesmente por isto: a Língua Portuguesa não enveredou por aí. É linguagem que ninguém aceitou. Há, porém, dois casos em que se emprega mais grande:

a) Quando se comparam qualidades no mesmo indivíduo:

1) João é mais grande que pequeno.

b) Quando o advérbio mais não está em função de comparar, mas de superlativar:

- Então que tal a tua viagem à Serra da Estrela? Conseguiste visitar aquilo tudo?

2. -Eu não! Aquilo é mais grande…! Nem podes imaginar.

Só se emprega mais grande em situações como esta, em que a pessoa vive, visualiza e sente a grandeza. Pode mesmo não ter visto essa grandeza, mas imagina-a. Suponhamos que, numa conversa, alguém fala da grandeza disto ou daquilo. Quem ouve pode dizer:

3. Ah! Deve ser uma coisa mais grande…!

Tanto na frase 2) como na 3), o advérbio mais não indica comparação, mas superlativação: equivale a dizermos muito grande.

Frases como estas ouvem-se na linguagem popular e coloquial. Mas se não for na situação de sentir e/ou de admirar, como vemos nas frases 2) e 3), em que o advérbio mais tem o valor de muito, é incorrecto o emprego de mais grande nas seguintes frases:

4) "A Serra da Estrela é mais grande.".

5) "A Serra da Estrela é mais grande do que a do Mogadouro.".

Cf.: «Mais grande» é erro?