É preferível usar ametódico.
O Dicionário Houaiss propõe os seguintes antónimos, sem registar imetódico: ametódico, assistemático, descomedido, desmetódico, desordenado, desorganizado, desregrado. O Dicionário de Língua Portuguesa da Porto Editora e o Dicionário Priberam também registam ametódico, mas são omissos quanto a imetódico.
No entanto, no Vocabulário Ortográfico da Língua Portuguesa, da Porto Editora, ocorre a forma imetódico. Trata-se de uma forma que, como se disse, os dicionários gerais consultados não confirmam, talvez com alguma motivação morfológica e semântica. Com efeito, sendo metódico uma palavra formada com elementos de origem grega, afigura-se mais adequado empregar um prefixo de origem também grega como a-, em lugar de i- (variante de in- antes de letra que representa consoante nasal), que tem origem latina. É certo, porém, que existem casos como o de amoral e imoral, em que a opção por diferentes prefixos tem pertinência conceptual. Mesmo assim, quando se trata de ausência de método, do ponto de vista referencial e prático «não ser metódico» – que é o sentido sugerido por imetódico (o i-, variante de in-, equivale a não) – vem a ser o mesmo que «não ter método» ou «estar privado de método» – a noção de privação é marcada pelo prefixo a-, que também exprime negação (cf. Dicionário Houaiss). Por outras palavras, dada a pouca diferença aparentemente existente entre ametódico e imetódico, então o critério mais adequado parece usar a palavra morfologicamente mais coerente, que calha ser também a registada nos dicionários gerais: ametódico. Não obstante esta conclusão, não é de excluir que em certos contextos tenha cabimento explorar a possibilidade de diferenciação semântica entre ametódico e imetódico, tal como já ocorre com o contraste entre amoral e imoral.