Nas diferentes orações temos «o amargo do café» e «a amargura do café». Em ambas, amargo e amargura fazem parte do sujeito das orações e configuram sentido idêntico, ou seja, temos amargo como «sabor acre» (Dicionário da Porto Editora)  e amargura como «sabor amargo; azedume» (idem). Assim, ambas as orações estão corretas e são perfeitamente aceitáveis. 

Note-se, porém, que amargura, em sentido figurado, pode ainda significar «dissabor; aflição ou angústia», o que pode causar estranheza quanto à interpretação da oração, apesar de o significado dado ao termo, em «a amargura do café ajudava-o a...», se prender somente com a qualidade do café. Assim, e dada a ambiguidade que o termo amargura pode causar na interpretação da oração, talvez seja mais seguro optar-se por amargo ou sabor amargo.

Há ainda outro termo possível, amargor. Este termo pode também ele substituir os dois já citados, pois significa «qualidade de ser amargo, sabor amargo» (idem). Note-se que também ele tem sentido figurado de «angústia, amargura» (idem).