A forma "vilarealense" está de facto errada.
Com efeito, a forma que se regista há mais de 80 anos é vila-realense, conforme se pode confirmar pelo registo da palavra no Vocabulário Ortográfico da Língua Portuguesa que a Academia das Ciências de Lisboa publicou em 1940.
Mesmo que, em teoria, se pense que o gentílico não tem hífen e se escreve como uma única palavra gráfica, seria de esperar "vilarrealense", com dois rr, de maneira a representar a pronúncia do r forte com que começa a palavra real. Mesmo assim, é de notar que os gentílicos e nomes pátrios derivados de topónimos formados por nome e adjetivo (ou adjetivo e nome) se escrevem geralmente com hífen:
Monte Real (Leiria) > monte-realense
Vila Verde (Braga) > vila-verdense1
Nova Iorque > nova-iorquino;
Cabo Verde > cabo-verdiano;
Costa Rica > costa-riquenho
Serra Leoa > serra-leonês
Mas há exceções, como é o caso de neozelandês, de Nova Zelândia, visto que neo- funciona como prefixo.
1 No entanto, existe uma publicação em que o gentílico se escreve sem hífen, como uma única palavra gráfica: O Vilaverdense. Do ponto de vista ortográfico, não é forma correta, mas acontece que esta, como outras, pertence a um tipo de grafias regionalmente muito arraigadas, a ponto de naturais e residentes suporem que são as (únicas) legítimas (o caso de Buçaco/"Bussaco" é elucidativo). Esta é uma área que requer certamente alguma reflexão sobre a compatibilidade ou a conciliação entre critérios ortográficos gerais (no fundo, os da reforma de 1911) e a escrita de topónimos.