Antes da reforma ortográfica de 1911, era muito frequente escrever Bussaco, tanto assim que, dentro e fora da freguesia de Luso, era esta a grafia tradicional e tida por correta. Na verdade, pode ser essa a ideia com que se fica, quando se leem obras do século XVIII (por exemplo, o padre João Batista de Castro, no seu Mappa de Portugal Antigo e Moderno, publicado em 1762, regista Bussaco). No entanto, depois de 1911 (mais decididamente, com o acordo ortográfico de 1945), a grafia do topónimo passou a ser sempre Buçaco; e é assim que o registam os vocabulários ortográficos (no de 1940 da Academia das Ciências de Lisboa; no de 1966, de Rebelo Gonçalves; no da Porto Editora, de 2009), pela razão de a grafia com ç ser mais coerente com a sua história linguística desde o século X («monte buzaco», num documento do mosteiro de Lorvão, do ano 919 – ver Portugaliae Monumenta Historica – Diplomata, pp. 14 e 71), época a que parecem remontar as primeiras atestações. Se é certo que nos textos do século XVIII figura Bussaco, na Idade Média, a palavra era, portanto, escrita não com com s ou ss, mas, sim, com z (por exemplo, nos séculos X e XI), dando mais tarde lugar ao grafema ç.

Sabendo que a atual ortografia continua, na generalidade dos seus princípios, a que se instaurou a partir de 1911, deve ter-se em atenção que a distribuição de s e ss, por um lado, e ç (com c antes de e ou i), por outro, se subordina à etimologia, sobretudo à história medieval das palavras (excetua-se o começo de palavra, em que é sempre escrito s, mesmo que historicamente se tivesse escrito ç; ex.: sapato era çapato no séc. XVI). É este princípio que explica que escrevamos paço, do latim palatiu- , e passo do latim passu-. No caso de Buçaco, a etimologia é controversa, mas a documentação existente sugere que, até ao século XVI, este topónimo se escrevia com ç. Tal levou a que, com a reforma ortográfica de 1911, Buçaco passasse a ser a forma correta, como que restaurando a escrita medieval.

Tudo isto não impediu que a forma Bussaco permanecesse na tradição e, comercialmente, como marca de refrigerantes, por exemplo; ou que a promoção do Palace Hotel do Buçaco também se faça com a variante «Palace Hotel do Bussaco»; ou até que a Fundação da Mata do Buçaco apareça como «Fundação da Mata do "Bussaco"», que explora as «Casas do Bussaco». É possível que, para estes usos, tenha contribuído a popularidade da "Bussaco", certamente associada à época áurea em que foi criado o Convento dos Carmelitas no século XVII (já nesta época se atesta a forma com ss) e, mais tarde, a partir do século XIX, as termas de Luso. 

Em síntese, a forma correta atual é Buçaco, mas, para fins comerciais, turísticos ou no âmbito da cultura local, é possível usar a forma usada do século XVII em diante, Bussaco.